[00997363]挥发性有机物来源及在大气二次污染生成中的作用

该项目属地球科学的大气化学领域。 挥发性有机物（VOCs)是地球大气环境变化中的关键组分。氟氯烃类VOCs导致平流层臭氧破坏和损耗的研究已成为地学领域的一个科学经典；而VOCs在对流层中更加活泼，对空气质量和气候变化的影响更加显著。然而对流层VOCs组分成千上万，关键的化学活性组分浓度极低、反应复杂、组成和结构急剧改变，对霾和臭氧等二次污染生成具有重要贡献，因此活性VOCs来源和大气化学机制不仅是一个国际科学难题，也是实现大气污染精准防控的瓶颈。 历经15年，在国家973、国家基金委重大重点等项目支持下，团队以活性VOCs来源-大气化学机理-对二次污染生成贡献为主线，在活性VOCs组分来源研究上取得方法学突破，形成了活性VOCs影响大气自由基化学的理论创新，改变了自由基循环驱动因子的传统认识，成为国际大气化学领域代表性进展，推动国家活性VOCs监测和防控工作。主要科学发现是： 1、构建VOCs总活性测量和闭合检验方法，实现VOCs活性组分来源解析的方法学创新，从而确定传统VOCs源解析模型“质量不守恒”的本质缺陷，并提出基于化学反应的VOCs源解析新方法，解决了VOCs活性组分来源量化这一科学难题： 2、发现活性VOCs降解导致大气氧化能力增强的新机制。观测证实国际经 典自由基理论与测量之间存在3-5倍左右差别，理论分析发现0H自由基再生循环新机制，揭示高活性VOCs氧化中的氢转移化学和含氧中间态分子化学是新机制的重要理论解释，提出活性VOCs是大气氧化能力的关键驱动因子； 3、提出大气复合污染形成机制的理论框架，量化活性VOCs对区域霾和臭 氧污染生成的贡献。提出大气氧化是大气复合污染形成机制的核心，揭示出我国大气二次细颗粒物和臭氧污染形成具有同根同源的本质联系，发现活性VOCs是臭氧生成的主控因子之一，对二次有机气溶胶贡献显著，大气复合污染精细化防控需要推进大气氧化能力调控基础上的多污染物协同减排。 研究成果在SCIENCE、FEE、EST和JGR等期刊上发表，8篇代表性论文SCI他引905次。成果得到来自美国国家大气海洋署、阿贡国家实验室以及我国清华大学等学术机构大气科学家正面评价，成果被大气科学、生态学、健康和化学化工等领域学者引用。建立的中国VOCs源成分谱被认为是“迄今最好的工作”，活性VOCs来源研究被美国地球物理协会遴选为“年度科学进展”，自由基再生循环机制被认为是全球自由基4个主要机制之一，被Nature Chemistry评价为地球环境领域重大进展。研究团队是一支具有国际影响力的队伍，邵敏担任联合国环境署臭氧评估科学委员会共同主席，国家重点领域创新团队“大气复合污染防治”负责人。研究成果为区域大气污染联防联控、国家活性VOCs监测与防控和重污染预报等提供高质量数据和重要科学支撑。