[01121981]新型稀土改性二氧化锡催化剂的催化化学研究

二氧化锡是具有潜在应用价值的环境友好催化剂。但历史上主要把其用作传感材料,对其催化性质缺乏系统的探讨。针对该问题,本项目系统深入研究了二氧化锡材料的催化化学特性、稀土氧化物及其它过渡金属氧化物对其结构和催化性能的调变作用,多形貌氧化锡催化材料的制备方法及其构效关系以及一些优化催化剂的应用前景。主要研 究结果表明： （1）稳定价态为+4价的稀土离子可以有效溶入SnO2的晶格形成固溶体,因而得到氧化活性更高、热稳定性更好的催化剂。而稳定价态为+3价的稀土离子则会形成Ln2Sn2O7烧绿石型复合氧化物,而非固溶体结构。基于对固溶体催化材料的探讨,我们首次发展了简单易行的XRD外推法用于测定非连续固溶体的晶格容量。 （2）SnO2的形貌变化会对其催化性能造成影响。SnO2纳米棒具有优先暴露的（110）活性晶面,对反应物分子的吸附活化和氧化有利。且其催化行为与贵金属催化剂相似,对CO的氧化遵循Langmuir-Hinshelwood机理。利用Cu离子等改性SnO2纳米棒晶格可进一步提高其活性,可望得到贵金属环保催化剂的替代产品。 （3）SnO2作为助剂可有效提高一些传统环保催化剂如Hopcalite和Co3O4等低温CO氧化催化剂的抗水性能和活性。另在传统的重整制氢Ni/Al2O3催化剂上添加微量的Sn可有效抑制积碳,提高产氢效率。 （4）一些含SnO2复合载体用于负载贵金属制备催化剂,可有效提高贵金属的分散度,活性和抗水抗硫性能,因此可有效提高贵金属的使用效率。 在项目执行过程中申请环保相关专利7项,获授权2项。培养博士研究生1名,硕士研究生13名。发表标注SCI检索论文26篇（第一标注21篇）,其中2篇被国际著名催化杂志选为内封面论文。基于SnO2固溶体催化剂的研究成果,中国宝安集团公司发展了一个SnO2固溶体负 载的贵金属催化剂用于天然气汽车尾气净化。经过严格的工况模拟测试,已成功通过了国家公告开始批量生产。